Diagramma di fase magnetico della soluzione solida LaMn2(Ge1−xSix)2 (0 ≤ x ≤ 1) svelato dalla diffrazione di neutroni su polvere

Rapporti scientifici volume 12, numero articolo: 9248 (2022) Citare questo articolo

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Le proprietà strutturali e magnetiche della soluzione solida di tipo ThCr2Si2 LaMn2(Ge1−xSix)2 (x = da 0,0 a 1,0) sono state studiate impiegando una combinazione di misurazioni di diffrazione di raggi X, magnetizzazione e diffrazione di neutroni, che ha permesso di stabilire una composizione magnetica -diagramma di fase temperatura. La sostituzione del Ge con il Si porta ad una compressione della cella unitaria, che influenza le interazioni di scambio magnetico. In particolare, la struttura magnetica di LaMn2(Ge1−xSix)2 è fortemente influenzata dal parametro della cella unitaria c, che è correlato alla distanza tra strati di Mn adiacenti. Strati antiferromagnetici commisurati e una struttura ferromagnetica inclinata dominano la parte ricca di Si della soluzione solida, mentre nella parte povera di Si si osservano una spirale piatta antiferromagnetica incommensurabile e una struttura magnetica conica.

I materiali appartenenti alla famiglia di composti AM2X2 (A = alcali, terre alcaline o terre rare, M = metallo di transizione, X = elemento del gruppo principale) sono noti per mostrare un ampio spettro di fenomeni fisici intriganti tra cui magnetismo, superconduttività, fermioni pesanti, punti critici quantistici e comportamento di Kondo1,2,3,4. I suoi membri cristallizzano preferenzialmente nella struttura di tipo ThCr2Si2 (gruppo spaziale I4/mmm) in cui gli atomi A, M e X occupano rispettivamente i siti cristallografici 2a, 4d e 4e. Questa disposizione atomica porta ciascuno dei tre elementi a formare reti quadrate impilate lungo l'asse cristallografico c nell'ordine AXMXA, cfr Figura 1. La struttura può anche essere descritta come composta da strati di piramidi quadrate XM4 con condivisione dei bordi di orientamento alternato tra reti quadrate di atomi A. Una terza descrizione della struttura è quella di strati di tetraedri MX4 che condividono i bordi alternati con reti quadrate del metallo A. Le illustrazioni delle ultime due descrizioni della struttura cristallina possono essere trovate nella Figura supplementare S1.

Struttura cristallina di LaMn2(Ge1-xSix)2: La (verde), Mn (blu scuro), Si/Ge (turchese).

Il sottogruppo di siliciuri e germanuri di manganese, REMn2X2 (RE = metallo delle terre rare, X = Si, Ge) ha guadagnato particolare attenzione per le loro interessanti proprietà fisiche. Magnetoresistenza gigante (GMR) è stata osservata in REMn2Ge2 (RE = La, Sm)5,6,7, comportamento magnetocalorico in REMn2Si2 (RE = Ho, Er, Tb)8,9,10 e REMn2Ge2 (RE = Ce, Tb)11 ,12 e bolle skyrmioniche in REMn2Ge2 (RE = Ce, Pr, Nd)13. Recentemente, è stato dimostrato che LaMn2Ge2 dimostra un effetto Hall topologico (THE)14.

L'ampia gamma di comportamenti esibiti dai materiali REMn2X2 è correlata alla ricca diversità di stati magnetici collineari e non collineari che possono essere realizzati in questa disposizione atomica15,16,17,18,19,20,21,22,23,24 ,25,26. Per tutti i composti di questo tipo sono state osservate temperature di ordinamento magnetico comprese tra 300 e 714 K1,27 e molti di essi subiscono diverse transizioni magnetiche durante il raffreddamento prima di raggiungere il loro stato fondamentale magnetico. Precedenti studi su varie soluzioni solide basate su REMn2X2 hanno indicato che le distanze Mn-Mn svolgono un ruolo importante nella formazione di diverse strutture magnetiche. A distanze intraplanari Mn – Mn del vicino più vicino dintra < 2,84 Å, i momenti magnetici all'interno degli strati Mn si ordinano in una disposizione ferromagnetica fuori piano mentre le reti quadrate adiacenti si accoppiano antiferromagneticamente. Quando dintra supera la distanza critica di 2,84 Å avviene una transizione dalla disposizione ferromagnetica fuori piano a quella antiferromagnetica nel piano. Allo stesso tempo, l'accoppiamento tra i piani rimane antiferromagnetico11,28,29,30. Un ulteriore aumento a dintra > 2,87 Å determina una seconda transizione in cui la disposizione intrastrato rimane invariata ma l'accoppiamento interstrato evolve da antiferromagnetico a ferromagnetico11,28,29,30,31.