Osservazione dell'eccitone risonante e del plasmone correlato che producono plexcitoni correlati in silicio amorfo con vari contenuti di idrogeno

Rapporti scientifici volume 12, numero articolo: 21497 (2022) Citare questo articolo

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Il silicio amorfo idrogenato (a-Si: H) ha ricevuto grande attenzione per la ricca fisica fondamentale e le celle solari potenzialmente economiche. Qui, osserviamo nuovi eccitoni risonanti e plasmoni correlati sintonizzabili tramite il contenuto di idrogeno nei film a-Si: H sul substrato di ossido di indio-stagno (ITO). L'ellissometria spettroscopica supportata dalla microscopia elettronica a trasmissione ad alta risoluzione (HR-TEM) viene utilizzata per sondare le proprietà ottiche e la densità degli stati elettronici nelle varie cristallinità, dai cristalli di dimensioni nanometriche ai film amorfi di a-Si: H. Le strutture ottiche ed elettroniche osservate vengono analizzate dalla derivata seconda con forme di linea analitiche di punti critici. La complessa funzione dielettrica mostra un buon accordo con i calcoli microscopici per lo spostamento di energia e l’ampliamento delle transizioni interbanda basate sull’interazione elettrone-lacuna. È interessante notare che osserviamo un insolito trasferimento di peso spettrale su un ampio intervallo di energia che rivela correlazioni elettroniche che causano un drastico cambiamento nella densità dei portatori di carica e determinano le prestazioni fotovoltaiche. Inoltre, l'interazione degli eccitoni risonanti e dei plasmoni correlati è discussa in termini di plessocitone correlato. Il nostro risultato mostra l'importante ruolo dell'idrogeno nel determinare l'accoppiamento di eccitoni e plasmoni nel film a-Si:H per dispositivi fotovoltaici.

Il silicio amorfo idrogenato (a-Si: H) è recentemente emerso come materiale preferito per la realizzazione di dispositivi optoelettronici basati su film sottile di grandi dimensioni come celle solari a film sottile1, rilevatori di radiazioni2, sensori di immagine3, transistor a film sottile4, dispositivi di memoria5 e microcanali piastre sia su substrato rigido6 che flessibile7. Oltre ad essere economico, ecologico e non tossico, questo tipo di materiale è importante perché può essere drogato di tipo n e di tipo p8,9,10 e la struttura di omogiunzione p–i–n è stata realizzata senza la banda discontinuità del gap all'interfaccia11,12,13. Numerosi studi hanno dimostrato la presenza di deboli legami Si-Si, legami Si-H2 e cavità che modificano le proprietà optoelettroniche a-Si: H14,15,16,17.

Le interazioni elettrone-lacuna, note come eccitone, svolgono un ruolo importante nei semiconduttori e nei dispositivi fotovoltaici18,19,20. Una diluizione di idrogeno dalla miscela di gas di processo composta da silano e idrogeno è stata utilizzata per migliorare la stabilità dei materiali e dei dispositivi a-Si:H21. Risultati recenti suggeriscono che un aumento significativo della stabilità della cella a-Si:H si verifica quando lo strato intrinseco viene creato da una miscela di gas diluita con idrogeno22,23,24. Sebbene il contenuto di idrogeno di questo materiale sia simile a quello delle leghe realizzate con una bassa diluizione di idrogeno, l'effusione di idrogeno da questo film avviene a una temperatura molto più bassa25,26. Inoltre, in presenza di eccitazione elettronica o stimolazione termica, la piccola massa e dimensione degli atomi di idrogeno consente loro di migrare facilmente all’interno della matrice relativamente rigida di Si, determinando un’evoluzione strutturale metastabile nota come effetto Staebler Wronski (SWE)27. Tuttavia, il ruolo dell’idrogeno sulle proprietà elettroniche e ottiche dell’a-Si:H rimane inesplorato.

Qui presentiamo un nuovo approccio per generare strutture amorfe di silicio da SiH4 con diluizione di idrogeno mediante la tecnica RF-PECVD e riveliamo l'evoluzione dettagliata della struttura elettronica nella creazione dell'accoppiamento eccitone e plasmone e la loro relazione con le prestazioni dei dispositivi fotovoltaici. Otteniamo un modello fisico accurato della risposta ottica e delle strutture di a-Si: H utilizzando l'ellissometria spettroscopica.

Lo strato sottile a-Si:H è intrinsecamente depositato su substrati di vetro corning 1737 e ITO utilizzando la tecnica RF-PECVD (MVSystem Inc. USA) in carichi spaziali UHV basati su chiave con un'area dell'elettrodo chiave di 19,62 cm2 ed elettrodo da 4 cm separazione. Il tempo di deposizione totale per ciascun film viene mantenuto costante per 30 minuti. I parametri di deposizione per la diluizione dell'idrogeno SiH4/H2 sono 0, 16 e 36 utilizzando una potenza RF di 10 W, una temperatura del substrato di 270 °C e una pressione di processo (PP) di 2000 mTorr, come presentato nella Tabella 1. L'R La deposizione del film -0 (senza diluizione con idrogeno) viene effettuata durante la precipitazione, mentre i film R-16 e R-36 vengono depositati con diluizione di idrogeno in 30 minuti. Il microscopio a forza atomica (Agilent 5500) viene utilizzato per studiare la morfologia superficiale e la rugosità dei film. Il buio e la fotoconduttività dei film vengono misurati sotto vuoto (∼ 10−5 mbar) in geometria complanare, nell'intervallo di temperatura di 300–475 K, per stimare l'energia di attivazione.

and <ε2> are extracted using a least-squares regression analysis30 and an unweighted root-mean-square error function by fitting the experimental spectra with Woollam Complete Ease software. The parameters corresponding to the surface roughness of the R-0, R-16, and R-36 samples and the parameter of the respective dielectric functions are evaluated by a combination of the Tauc-Lorentz (TL)/Tauc-Lorentz + G model to determine thickness, band gap and optical constants of the films./p>

from Ex−1 = 3.34 eV and Ex−2 = 3.82 eV with a magnitude of energy shift of 0.48 eV, so that the quantum confinement effect occurs with the transmission changing from high energy, crossing zero to lower energy32. Furthermore, it is important that there is spectral weight transfer at <ε2> of the R-0 film, but is unseen in one of c-Si. It turns out that the peak in <ε2> of the c-Si film occurs at high energy, namely at E1 = 5.34 eV. There is a transfer of spectral to lower energy at E0 of 3.32 eV, which causes a spectral weight transfer of 3 eV, which is a signature of electronic correlation. Figure 1c depicts the <ε2> curve of the R-16 film, showing not only the quantum confinement effect, but also the dramatic effect of hydrogen. It is seen that both exciton peaks shift to each other and collap to be one exciton. When more hydrogen is added, as the R-36 film in Fig. 1d, there is another shift of 0.84 eV in the <ε2> curve between Ex−1 = 3.52 eV and Ex−2 = 4.36 eV. It leads to a rechanging exciton feature, which is somewhat the same as that of the c-Si film. This means that the hydrogen dilution has taken an important role in tunning the electronic structure of the deposited a-Si film./p> (a) c-Si, (b) R-0, (c) R-16, and (d) R-36./p> of the complex dielectric function, loss function, and reflectivity of c-Si, R-0, R-16, and R-36 films. The value of <ε1> changes dramatically from positive to negative, showing different type of plasmons (Fig. 2a–d) as further discussed later. The <ε1> reaches a minimum with a positive value at about ~ 4.45 eV. For all films, <ε2> exhibits a peak at ~ 3.34 eV and the rise is a characteristic of silicon, featuring a resonant exciton. Resonant excitonic effects are typically occurred above the optical band gaps due to strong electron–hole and electron–electron interactions and have been observed in graphene33,34,35,36,37,38. The substrate also has non-reflective characteristics at ~ 1.00 eV but exhibits non-zero reflectivity at ~ 4.00 eV in Fig. 2e–h. When the a-Si: H film is deposited on the substrate, the reflectivity approaches zero and shows a depth at ~ 4.00 eV, shifting slightly with the addition of hydrogen. The minimum reflectivity at ~ 4.00 eV is a sign of plasmon./p> of the dielectric function, (e–h) reflectivity, and (i–l) loss function (E0: conventional plasmon, E1: correlated plasmons) c-Si, R-0, R-16, and R-36./p>, we identify two different types of plasmons. For the former where <ε1> is positive, it is unconventional, correlated plasmons29. For the later, where <ε1> is negative, it is conventional plasmons. The loss function curve does corroborate that the plasmon appears in the film39, characterized by a peak at ~ 3.50 eV in Fig. 2i–l. The peaks show the red and blue shifts of ~ 0.74 eV respectively for the R-0 and R-36 films, which are consistent with the deep reflectivity. Another peak is also observed at 5.20 eV, implying that the plasmon is coupling with the exciton at this photon energy./p>, <ε2>, and loss function in the spectral regions where structures are observed (points). The solid and dotted lines represent the best fits to standard critical-point line shapes, derived from: \(\frac{{d}^{2}\varepsilon }{{d\omega }^{2}}=\left\{\begin{array}{*{20}l}n\left(n-1\right)A{e}^{i\Phi }(\omega -E+i\Gamma {)}^{n-2}, n\ne 0\\ A{e}^{i\phi }(\omega -E+i\Gamma {)}^{-2}, n=0\end{array}\right.\). The fit is performed simultaneously for the real and imaginary parts of d2ε/dω2 using a least-squares procedure48,49. If the angle Ф in the phase factor \({e}^{i\Phi }\) take values, which are integer multiples of π/2, the line shape corresponds to transitions between uncorrelated one-electron bands while noninteger multiples are usually believed to include excitonic effects by allowing a mixture of two CP integer multiple line shapes./p>

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