Regolazione del gap di banda e miglioramento delle funzioni ottiche di AGeF3 (A = K, Rb) sotto pressione per applicazioni optoelettroniche migliorate

Rapporti scientifici volume 12, numero articolo: 8663 (2022) Citare questo articolo

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Il presente studio analizza diligentemente le caratteristiche fisiche delle perovskiti alogenuri AGeF3 (A = K, Rb) sotto pressione idrostatica utilizzando la teoria del funzionale della densità. L'obiettivo di questa ricerca è ridurre il band gap elettronico di AGeF3 (A = K, Rb) sotto pressione al fine di migliorare le caratteristiche ottiche e valutare l'idoneità dei composti per applicazioni optoelettroniche. I parametri strutturali mostrano un alto grado di precisione, che si correla bene con il lavoro pubblicato in precedenza. Inoltre, la lunghezza del legame e i parametri reticolari diminuiscono significativamente portando ad una più forte interazione tra gli atomi. Il legame tra K(Rb)–F e Ge–F rivela rispettivamente la natura ionica e covalente, e i legami diventano più forti sotto pressione. L'applicazione della pressione idrostatica dimostra notevoli cambiamenti nell'assorbimento ottico e nella conduttività. L'intervallo di banda si riduce con l'incremento della pressione, con conseguente migliore conduttività. Le funzioni ottiche prevedono inoltre che i materiali studiati potrebbero essere utilizzati in una varietà di dispositivi optoelettronici operanti nello spettro visibile e ultravioletto. È interessante notare che i composti diventano più adatti all'uso in applicazioni optoelettroniche sotto pressione. Inoltre, la pressione esterna ha una profonda influenza sul comportamento meccanico delle perovskiti titolate, rendendole più duttili e anisotrope.

Le perovskiti cubiche hanno ottenuto una sostanziale preferenza da parte di ricercatori e scienziati negli ultimi anni. La versatile applicabilità di queste perovskiti in molteplici settori, ad esempio semiconduttori, sensori, superconduttività, celle fotovoltaiche, dispositivi optoelettronici e LED (dispositivi a emissione di luce)1,2,3 li pone al centro dell'attenzione. Di conseguenza, i ricercatori hanno condotto studi sia sperimentali che teorici4,5,6,7 sul comportamento fisico dei materiali di perovskite per creare nuove possibilità per le loro applicazioni in vari campi optoelettronici. È interessante notare che il miglioramento delle celle solari alla perovskite (PSC) è stato accelerato, con conseguente efficienza di conversione della potenza (PCE) del 22,1%8. Fino ad ora, il miglior PCE del 25,2% è stato registrato per le celle solari in perovskite a base di Pb9, ma hanno una durata di vita inferiore a causa di umidità, umidità, temperatura e luce UV10. D'altra parte, la perovskite agli alogenuri di stagno senza piombo incorporata con ioduro di etilammonio ha mostrato un PCE di circa il 13%11. Nelle fasi iniziali, sono stati sviluppati PSC organici basati su Pb2+ metallici, ovvero CH3NH3PbI3 (o MAPbX3)12,13,14. Ma la tossicità di questi composti organici creava grossi svantaggi. Il Pb è una tossina riconosciuta, il che crea una serie di ostacoli15. Inoltre, i cationi MA+ organici causano gravi inconvenienti ambientali, rendendo il processo di produzione estremamente rischioso e dannoso16. Per annullare la tossicità, i cationi non tossici, come Ge2+ e Sn2+ hanno sostituito il catione Pb2+, e/o i cationi K+, Rb+ e Cs+ hanno sostituito la controparte organica15,17,18,19. Pertanto, è apparsa una nuova formazione di ABX3 in cui A, B e C denotano rispettivamente il catione monovalente, il catione bivalente e l'anione alogeno. Le perovskiti inorganiche a base di Ge sono emerse come possibile alternativa al Pb, perché possiedono assorbimento ottico e conduttività superiori rispetto alle perovskiti a base di Pb20. A temperatura ambiente, le perovskiti a base di Ge non mostrano alcuna trasformazione di fase21,22. Inoltre, K e Rb hanno mostrato un potenziale promettente per le applicazioni fotovoltaiche23. Jain et al.24 hanno utilizzato i calcoli del primo principio sulle perovskiti RbSn(Cl,Br)3 per valutare il gap di banda prominente adatto al fotovoltaico. Le perovskiti monovalenti a base di catione K+ hanno il potenziale per essere utilizzate nelle celle solari a causa dell'elevato assorbimento e del gap di banda configurabile20,22,25. In studi recenti, le perovskiti inorganiche agli alogenuri sono state riconosciute come un materiale affidabile per le applicazioni delle celle solari25,26. Allo scopo di migliorare le proprietà fisiche delle perovskiti alogenuri, l'applicazione della pressione idrostatica ha dimostrato risultati straordinari27,28,29,30,31,32. Di solito, la pressione idrostatica modifica i parametri reticolari33, lo spostamento di cationi e anioni34,35, la rotazione delle gabbie ottaedriche36, le transizioni di fase37,38, ecc. Nel caso degli alogenuri metallici, le proprietà strutturali, come le costanti reticolari e il volume della cella unitaria, diminuiscono con l'aumentare della pressione29 ,32. Un comportamento identico può essere rilevato anche nelle perovskiti alogenuri. In lavori recenti, perovskiti inorganiche ad alogenuri, come KCaCl339, CsGeI330, RbYbF340 e CsGeI341 hanno mostrato una riduzione del band gap sotto pressione idrostatica, con conseguente miglioramento della conduttività. Inoltre, l'applicazione della pressione può sviluppare notevolmente i parametri ottici delle perovskiti alogenuri, migliorandone la funzionalità nei campi optoelettronici. Pertanto, lo scopo del presente lavoro è valutare ed esaminare i cambiamenti di varie caratteristiche fisiche delle perovskiti alogenuri AGeF3 (A = K, Rb) dopo l'applicazione della pressione idrostatica. Più specificamente, questo studio ha analizzato le proprietà strutturali, elettroniche, ottiche e meccaniche di AGeF3 (A = K, Rb) utilizzando calcoli del primo principio per osservare se l'applicazione della pressione idrostatica li ha resi più attraenti per i campi optoelettronici o meno.